Pengurus berusia 51 tahun itu memula mengemudi negaranya sejak akhir September 2020 berikutan penghijrahan Ronald Koeman ke Barcelona.
Dia menjadi jurulatih skuad Oranje pertama yang gagal mencatat sebarang kemenangan dalam empat perlawanan awal sebelum sentuhannya mula menjadi apabila meraih lapan kemenangan dan seri dalam 10 perlawanan berikutnya.
Tiga daripada kemenangan itu dilakar ketika mereka menerajui Kumpulan C sebelum bertemu Republik Czech dalam pusingan 16.
Begitupun, Belanda gagal mencapai sasaran mara ke suku akhir ketika mereka tewas 0-2 di Budapest kelmarin, keputusan yang mendorong De Boer melepaskan jawatannya sebelum bertemu pihak pengurusan Persatuan Bolasepak Diraja Belanda (KNVB).
Frank de Boer stapt op als bondscoach van het Nederlands elftal.
— KNVB (@KNVB) June 29, 2021
? https://t.co/I8icq1UO4P.
Dia berkata: "Menjelang penilaian (terhadap jawatannya), saya telah memutuskan untuk tidak meneruskan khidmat sebagai jurulatih kebangsaan. Sudah jelas objektif yang diletakkan gagal tercapai.
"Ketika saya didekati untuk menjadi jurulatih kebangsaan pada 2020, saya menganggap ia adalah satu penghormatan dan cabaran.
"Tetapi saya juga menyedari tekanan yang akan dihadapi sejak dilantik, tekanan itu semakin meningkat sekarang, ketika ini dan ia bukan situasi yang sihat buat saya dan juga skuad sebelum perlawanan penting menuju kelayakan Piala Dunia.
"Saya ingin mengucapkan terima kasih kepada semua pihak, tentu saja peminat dan pemain. Pujian juga diberikan kepada pihak pengurusan yang telah mewujudkan suasana terbaik di kem ini."
Belanda dipisahkan satu mata di belakang pendahulu, Turki, dalam kelayakan Piala Dunia menjelang tiga perlawanan, September depan.